Alla vigilia della battaglia tra i Mori – che assediano Parigi – ed i cristiani, Carlo Magno affida Angelica al vecchio Namo di Baviera, per evitare la contesa tra Orlando e Rinaldo che ne sono entrambi innamorati, e la promette a chi si dimostrerà più valoroso in battaglia.

I cristiani sono messi in rotta e Angelica ne approfitta per fuggire ancora, fino all'incontro con un vecchio eremita. Durante il viaggio, il perfido Pinabello scopre che Bradamante appartiene alla casata dei Chiaramontesi, nemica di quelli di Maganza, a cui egli appartiene: allora getta a tradimento la fanciulla in una profonda caverna. Qui però Bradamante è salvata dalla maga Melissa, che la guida alla tomba di Merlino, dove la guerriera viene a conoscere tutta la sua illustre discendenza, la casata estense. Melissa informa Bradamante che, per poter liberare Ruggero, dovrà impadronirsi dell'anello magico di Angelica, ora in possesso del nano Brunello; l'anello ha infatti un doppio potere: portandolo al dito dissolve gli incantesimi, mettendolo in bocca rende invisibili o tramortiti.

Orlando, in seguito a un sogno, parte da Parigi alla ricerca di Angelica, seguito dal fedele amico Brandimarte. Dopo un mese, la sposa di questi parte a sua volta alla ricerca del marito. Orlando salva Olimpia dagli intrighi di Cimosco, re della Frigia, e libera il suo promesso sposo, Bireno. L'uomo però si innamora della figlia di Cimosco, sua prigioniera, e abbandona Olimpia su una spiaggia deserta.

Intanto Ruggero, che ha appreso da Logistilla a mettere le redini all'ippogrifo, giunge in Occidente, salva Angelica dall'orca ed è affascinato dalla sua bellezza; ma la fanciulla, che è tornata in possesso del suo anello fatato, si dilegua.

Orlando giunge anch'egli all'isola di Ebuda e salva Olimpia da una sorte analoga a quella di Angelica. Proseguendo nella ricerca della donna amata, resta prigioniero in un palazzo fatato di Atlante, insieme a Ruggero, Gradasso, Ferraù, Brandimarte. Vi giunge anche Angelica, che libera Sacripante per farsi da lui scortare, ma per errore anche Orlando e Ferraù la inseguono.
Mentre questi combattono, Angelica si dilegua portando via l'elmo di Orlando. Il paladino libera la pagana Isabella, che, innamorata del cristiano Zerbino, è stata rapita dai briganti mentre cercava di raggiungerlo.

Nel palazzo fatato di Atlante cade prigioniera anche Bradamante, alla costante ricerca di Ruggiero. Intanto i Mori scatenano l'assalto a Parigi e il re saraceno Rodomonte riesce a penetrare nella città, compiendo imprese straordinarie. In soccorso a Parigi è giunto, con l'aiuto dell'arcangelo Michele, Rinaldo insieme alle truppe inglesi e scozzesi.

Il paladino uccide il re Dardinello; nella notte due suoi fedeli, Cloridano e Medoro, cercano sul campo di battaglia il corpo del loro sovrano, ma vengono sorpresi dai cristiani; Cloridano viene ucciso e Medoro resta gravemente ferito. Viene trovato da Angelica, che, anche se è un umile fante, si innamora di lui; i due si uniscono in matrimonio e partono per raggiungere il Catai.

Orlando intanto ricongiunge Isabella a Zerbino e insegue il re tartaro Mandricardo. Per fatalità capita nel luogo degli amori di Angelica e Medoro e vede incisi i loro nomi ovunque. Dal pastore che li aveva ospitati apprende la loro storia d'amore, e per il dolore impazzisce. Trasformatosi in una sorta di essere bestiale, compie folli imprese distruttive.

Per difendere le armi che Orlando ha disperso, Zerbino si batte con Mandricardo e viene ucciso. A Parigi i cristiani sono di nuovo sconfitti in battaglia, ma l'arcangelo Michele scatena la discordia nel campo pagano e i guerrieri entrano in contesa fra di loro.

Rodomonte apprende che la sua promessa sposa, Doralice, gli ha preferito Mandricardo e, quasi folle, lascia il campo saraceno, proclamando il suo disprezzo per tutte le donne. Invece, incontrata Isabella, si innamora di lei. La fanciulla, per serbarsi fedele alla memoria di Zerbino e per sottrarsi alla violenza del pagano, si fa uccidere da lui con un inganno.

Giunge Orlando folle e ingaggia una lotta con Rodomonte. Poi, sempre più fuori di sè, attraversa a nuoto il Mediterraneo fino in Africa. I Saraceni vengono nuovamente sconfitti e ripiegano nel Sud della Francia, ad Arles.
Astolfo, venuto in possesso dell'ippogrifo, vaga per varie regioni, giungendo in Etiopia, dove libera il re Senapo dalla persecuzione delle Arpie; discende nell'Inferno, sale al paradiso terrestre, poi sulla Luna dove recupera il senno perduto da Orlando. Bradamante cade in preda ad una folle gelosia, perché crede che Ruggiero sia innamorato di Marfisa.

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